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我国环境水氚浓度的变化规律及趋势 6park.com
蔡鹏飞 , 涂彧       6park.com
氚(3H)是氢元素的一种短寿命同位素, 也是一种广泛存在于自然界的重要天然放射性核素, 它是一种纯β辐射体, 能发射出最高能量达18.6keV的β粒子。环境中的氚来源主要有三种:天然氚、核试验产生的氚以及核动力产生的氚, 后两者又合称为人工氚。天然氚主要来源于宇宙射线中大于4.4MeV的中子轰击上层大气中的氮而发生的14N (n, T)12C核反应。同时氚也是一种重要的聚变核素, 现已大量生产并用于制造热核武器。在大气层核爆炸过程中可大量产生氚, 这也是环境中氚的重要来源。核能是利用可控核反应来获取能量, 从而得到动力, 热量和电能, 目前民用和军事领域有相当一部分采用核反应堆供能, 核反应堆, 尤其是重水堆, 在供能过程中核燃料裂变, 热传输系统及慢化剂系统都会产生氚, 并以气态或液态的形式释放到周围环境中。
氚属于低毒性核素, 但它能与水和生物机体中的氢发生同位素交换反应, 自然界中的氚不管原来的形态如何, 99%以上的氚最终将以氚水(HTO和T2O)及其水蒸气的形式存在, 生活饮用水中的氚能通过呼吸道、消化道和皮肤等途径进入人体, 产生照射作用, 并可能诱发染色体畸变。因此, 关注环境中氚浓度的分布及其变化规律, 对人民的身体健康和生活质量有着重要意义。
1 全球环境氚整体水平的变化趋势
有资料表明, 自20世纪40年代以来, 由于人类开始进行人工核试验及难以避免的核事故的发生, 自然界中的氚的含量开始升高。从1952年美国首次进行大气热核试验, 到20世纪60年代, 中国, 法国等国家进行了一系列的核试验, 使大气热核试验达到高峰, 环境氚的水平也升至历史最高点。1963年, 美俄英三国签订了《部分禁止核试验条约》, 将核试验转为地下进行, 环境氚水平开始逐渐下降。由于越来越多的国家加入了禁止核试验条约, 环境中因大气核爆炸试验产生氚的份额逐年降低, 而因核电发展而排放的氚逐年上升, 由于1986年前苏联切尔诺贝利核电站发生了核事故, 全球的核能发展速度也有所减缓, 因此, 全球的整体环境氚水平在一段时期内处于一个相对较低的水平。
近些年来, 随着社会的发展和科技的进步, 越来越多的国家和地区将核动力应用于工业、农业、军事等各方面, 全球的核能发展再度活跃起来。据UNSCEAR估计[1], 从20世纪50年代商业堆运行到1994年, 核电站释放的气态氚和液态氚总计约为1.3 ×1018Bq, 相当于天然氚的全球储量, 而1994年一年核电产生的氚年释放率约为1.04 ×1017Bq/a, 为天然氚当年产率的1.4倍。至2005年的统计, 全世界正在运行的核电机组共442台, 核电年发电量占世界发电总量的17%。随着全球核电产业的发展, 其对环境氚贡献的比重将愈来愈大, 可以预想随之而来的是, 环境氚的整体水平又将持续升高。因此, 对环境中的氚, 尤其是人工氚的监测, 成为了现今世界各国, 特别是核大国需要面对的问题。
2 我国环境水中氚的地理分布规律
我国幅员辽阔, 由于全国各地的水文, 气象, 气候等各方面条件的差异, 不同地区的环境氚浓度本来就存在着相当大的差异, 在分析各地的监测数据时, 应将各种混杂因素考虑在内, 才能够准确发现人工氚在环境氚浓度变化过程中所起的影响作用, 以进一步采取针对性的措施。
2.1 纬度效应
高纬度地区的氚含量要高于低纬度地区, 在我国各年代的监测数据中这一规律都比较明显[2-4]。其主要原因是地球行星风带和大气环流对人工氚的扩散作用[5], 我国与临近国家如前苏联的大气热核试验场所均在较高纬度地区, 人工氚进入大气环境后先沿着纬线方向扩散, 然后才沿经线方向扩散, 因此导致高纬度地区氚浓度较高; 另外一个原因是宇宙射线中子强度随着纬度增高而增大[6], 即是说天然氚本身分布就有高纬度地区较多的特点。
值得注意的是, 在我国大气降水中稳定同位素(例如氘)的分布却呈现出高纬度地区较低的规律[7], 这与我国降水的水源等因素相关, 这里暂不加以赘述。
2.2 季节效应
同一地区在不同季节的大气及降水氚含量会有差异, 多数研究都可以证明四季的大气和降水氚浓度有着较大的差异, 但却很难总结出一致性。吴宗梅等人[8]于1991年对秦山核电站周边环境的氚含量监测结果总结得出, 大气和降水中的氚浓度年均值都有着春夏季高于秋冬季的规律; 朱国英等人[9]于1988~1993年间对上海大气氚浓度的监测却显示, 秋季最高而冬季最低。季节效应被认为与大气休止层的断开有关[6], 休止层一般在春季断开, 使平流层的氚向对流层迁移, 随之形成降水, 有些因素会影响季节效应, 例如季风, 而中国广大地区受到发源于西太平洋热带海面的东南季风和赤道附近印度洋上的西南季风的影响, 故不同地区难以归纳出较统一的季节变化规律, 甚至同一地区在不同年份其变化特征也不相同。1987年石家庄的降水氚含量秋季最高而夏季较低, 与1986年的数据截然不同[6]; 1992年上海的监测研究[10]也呈现出降水氚浓度冬季最高, 夏季较低的结果。
由此可见, 既往似乎已普遍认定的氚浓度季节性变化规律仍无法解释某些地区某时间段的异常变化情况。笔者认为, 在总结氚浓度的季节变化规律时, 一方面要将大气(水蒸气)氚和大气降水氚的变化分别对待, 另一方面, 在某年的统计数据出现异常时应考虑当年是否有其他因素影响了该地区的氚浓度分布, 例如:附近地区是否有人工氚的异常释放, 当年该地区是否受台风、干旱之类的额外影响等等, 目前尚无关于该问题的详细研究。
2.3 大陆效应
同纬度的地区, 从沿海向内陆方向, 水环境中氚浓度逐渐增加, 尤以水蒸气水, 湖水, 井水中的氚含量增加较为明显, 其原因在于[2], 大气与海水表面进行水蒸气交换, 氚从大气中移出的效率要大于降水时向海水转移的效率; 而在陆地上, 通过降水转移至地表的氚又可通过蒸发返回大气中, 因此海域上空氚浓度要低于陆地, 导致沿海水环境氚含量低于内陆。
2.4 水体分布规律
1998年完成的"中国食物和环境氚水平及其所致居民剂量研究"课题中[2]对不同水体氚浓度进行了排序, 具体为:大气水蒸气水>大气降水>江河水>湖(库)水>井水>泉水>海水, 且大气水蒸气水与大气降水之间, 大气降水与地表水, 地下水之间差异有统计学意义(P < 0.01)。然而, 在20世纪90年代之前的一些文献中[3, 5], 江河水, 湖(库)水的氚浓度却要高于大气降水, 其原因考虑与几十年以来地表水的氚浓度年降低率较大而大气降水的年降低率较小有关。
3 我国环境水氚的变化趋势3.1 大气降水氚的变化趋势
在大气降水中的环境氚有两个来源:一是来源于大气层上层宇宙射线形成的中子和氮原子的相互作用而形成的宇生氚; 二是来源于1945年以来的大气热核试验产生的人工氚。氚形成后很快被氧化成氚水, 以水分子形式存在与大气中, 随降水过程返回地面, 大部分随着水的循环交替进入海洋, 成为水圈的组成部分。因此, 地表水体和大气层分别是氚的两个储库, 大气降水的形成过程就是氚从大气层向地表水体转移的过程。降水会融入地表水, 因此大气降水中氚的浓度也会影响到地表各类水体内的氚含量。
卫克勤等人于1978年5月将全国各地30余个气象站的大气降水采样进行了氚浓度的测定[3], 并制作了全国大气降水含氚量分布图, 其中东北, 华北和青藏高原地区的氚含量较高, 多在24Bq/L以上, 最高的地区达到了35Bq/L, 而南方低纬度地区氚含量较低, 福建, 广东两省及南部地区, 普遍在3.5Bq/L以下。将该次测量值与1963年全球降水氚含量地理分布图中我国的数据相比较, 我国的大气降水氚浓度已下降了20多倍。考虑到该数据为当年5月份的单月数据, 而春季的降水含氚量通常出现高峰[11], 因此该年的氚浓度年均值应低于该数据, 与其他监测数据进行比较时应加以注意。
我国从20世纪80年代开始在各地设立大气降水观测点, 由中国地质科学院水文地质环境地质研究所将各观测点的数据进行汇总分析并提交到国际原子能机构全球大气降水同位素数据库。2008年, 张琳等人[12]将历史上我国大气降水同位素数据库中的数据进行了重新核实并分析, 其中, 香港从1961年起即设立了监测站点, 其数据较为翔实。根据相关资料记载, 从1952年开始, 美苏英3国开始进行频繁的大气热核试验, 至1962年到达顶峰, 而香港台站的监测显示1963年的大气降水中氚浓度达到最高峰值, 年均氚浓度值约为38Bq/L, 最大值达65Bq/L以上, 1965年为第二高峰, 随后逐年下降, 1967年即已下降到较低水平, 年均氚浓度约6.0Bq/L, 后虽时有波动, 年均值未超过12Bq/L。该监测曲线与世界大气热核试验状况统计清单基本相符, 也证明核试验所致释放至大气层中人工氚所占大气环境氚浓度的比重远超过天然氚。
刘进达2001年的报告[13]也指出, 在我国长期监测的石家庄, 成都, 张掖, 武汉, 乌鲁木齐, 哈尔滨, 昆明等七个站点在1986~1998年间的监测数据, 大气降水氚浓度基本上都表现出一个逐年降低的趋势。张琳等人除了总结香港站点的数据, 还对昆明、石家庄、乌鲁木齐、张掖、成都、海口等站点1986~2002年间的数据进行了核实分析, 大多数站点的分析结果与上述符合, 然而在海口的监测站点其数据却显示, 自20世纪90年代开始, 该地区的大气降水氚浓度已经跨过谷底开始缓慢增长, 从90年代初的最低年均值0.6Bq/L开始, 到2000年时, 年均值已超过1.8Bq/L, 其增长考虑可能与周边地区的新建核工业设施产生的人工氚影响有关。
1991年, 为了在我国第一座核电站投入商业运营前对我国环境氚水平进行系统性调查, 任天山等人在北京, 上海, 杭州, 深圳等13个城市进行了大气降水氚浓度的测定[2], 监测持续到1998年, 结果显示, 各采样站点的大气降水氚浓度年均值均在9.0Bq/L的范围内, 处于一个较低的水平, 其中处于内陆的北京, 成都, 兰州等城市氚浓度还在逐年下降, 但是全国总体值却表明, 1991~1997年间总体呈现出缓慢上升的趋势, 虽然此次监测中并没有选取海口为监测站, 最终结果仍然说明, 全国总体的大气降水氚浓度的变化趋势与海口相一致, 有开始上升的势头。
单将某一站点的数据检出, 与其他文献中的相关资料进行横向比较, 能够更直观的发现氚浓度随时间变化的趋势。
1990年, 金益和[14]对福州的大气降水氚浓度进行了测定, 其结果为(0.42±0.26) Bq/L, 与1978年10月的测量值(5.35±0.21) Bq/L相比明显降低。1995~1997年间, 袁政安[15]测量的上海大气降水中氚含量为(3.21±1.67) Bq/L, 与任天山的数据(3.80±2.74) Bq/L, 及1978年的数据(5.00±0.36) Bq/L相比有所下降。兰州的大气降水变化也符合下降的趋势, 1978年为(16.5±0.48) Bq/L, 随后高平印等人[16]进行了数年的监测, 1983年年均值为19.7Bq/L, 1984年为16.2Bq/L, 1985年为13.2Bq/L, 1991~1997年间年均值为(7.95±3.49) Bq/L。
3.2 大气水蒸气水氚的变化趋势
大气降水来源于大气水蒸气水, 根据任天山等人的报告[2], 在同一采样点测得的大气降水氚浓度(C1)与大气水蒸气水氚浓度(C2)的比值基本在0.26 ~0.96之间, 两者呈显著线性相关:C1=(3.3911±1.2340)+ (0.2368±0.1159) C2(P < 0.05)。
对水蒸气水进行监测实际上就是监测大气对流层的氚浓度。UNSCEAR1997年估计的对流层空气中天然氚浓度为1.4 ×10-6 Bq/L。大气热核试验产生并释放到大气层中的人工氚1963年达到最高峰[17], 其相当于全球天然氚储量的40多倍, 氚水蒸气在大气对流层的平均停留时间为20~40d, 大气中的氚通过降水和水蒸气交换到达地表, 因此, 监测大气中氚的浓度从一定程度上也可以了解到该地区降水及地表水中氚的含量大概处于怎样的水平, 但因为技术所限等原因, 开展的相关研究还比较少。1988~1989年杨子文[18]对酒泉地区大气水蒸气水的监测结果为平均(18.7±2.68) Bq/L, 将其与相近地区兰州90年代的数据(14.9±0.24) Bq/L相比[2], 符合下降的趋势。
由于缺少相关的数据, 更多地区大气水蒸气水的氚浓度变化规律只能依靠相关的大气降水数据来估计。
3.3 地表水与地下水氚的变化趋势
上文中已提到, 从20世纪70年代起, 我国水环境中江河水, 湖(库)水, 井水及海水的氚浓度均以相对较大的年平均下降率逐年降低, 且迄今为止, 尚未有研究发现其有跨过谷底重新开始增加的趋势[19]。
各种水体的地表水和地下水在不同地区间同样存在着氚浓度分布的差异, 其原因尚可以用环境氚的地理分布规律来解释。
值得一提的是, 饮用水中的氚是能够通过内照射对人体产生损害的, 而无论是河水, 湖(库)水或是井水, 甚至是泉水, 都可能是生活饮用水的来源水, 尤其是泉水, 在任天山的文献中提到[2], 1991~1994年间监测到的泉水其总体氚浓度呈现出一种下降极为缓慢, 已接近谷底的趋势, 似乎已达到了应该关注的程度, 然而, 由于实际上泉水本身的氚含量就处于非常低的水平, 具体下来各地泉水中氚含量平均值为(2.38±0.30) Bq/ L, 其中最大值仅为(3.41±0.69) Bq/L, 即使在未来的几年内, 泉水的氚浓度受到周围环境氚的影响而开始逐渐增加, 其水平仍然相对较低。
我国的《生活饮用水卫生标准》(GB 5749-2006)中仅将饮用水中的总α, 总β放射性列为监测指标, 对特定的放射性核素并没有作明确要求。而在欧共体理事会关于生活饮用水水质的条例(98/83/EEC), 则明确将氚的放射性作为监测指标, 其限定值为100Bq/L。无论是泉水中的最高氚含量, 还是其他水体地表水和地下水的监测数据, 都远远低于该标准, 而在所有的地表水及地下水监测数据中, 氚含量最高的为某地的湖库水, 也仅为(10.4±1.5) Bq/L。
表 1以江河水为例:可见我国江河水中氚浓度在持续下降, 经过几十年的变化, 到20世纪90年代, 我国的江河水中的氚浓度已经基本降至接近20世纪50年代初, 各国尚未开始进行大气热核试验前的水平, 即已接近天然氚水平; 将我国江河水与其他国家江河水中氚浓度的监测结果进行横向比较可见, 90年代时, 我国江河水氚水平与其他纬度相近的国家较为接近。 6park.com
表 1 各国江河水相关氚浓度

4 我国环境水氚的未来趋势
现如今, 天然氚的年产量较为稳定, 没有大的波动, 而在全球全面禁止核试验的呼声下, 越来越多的国家签署了《全面禁止核试验条约》, 大气核试验已基本绝迹, 因此, 核工业发展可能是导致我国乃至世界环境氚浓度升高的最重要原因。自1991年我国第一座核电站-秦山一期并网发电以来, 至2007年, 我国有6座核电站共11台机组906.8万kW先后投入商业运行, 8台机组790万kW在建, 为了满足我国不断增长的能源需求, 更多的核电站建设计划在规划当中。可以预见的是, 核动力所致人工氚的产生会进一步增多, 至于其对环境水中氚浓度的影响程度, 以及对人民生活健康的潜在危险度究竟如何, 还要看相关控制泄露, 注意回收和减少排放措施的实施情况, 而对于核电站周边环境进行系统的氚浓度监测, 则是势在必行。 6park.com
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